La historia se desarrolla alrededor de Rito Yūki, un estudiante de preparatoria que está profundamente enamorado de Haruna Sairenji desde la Secundaria y a quien no puede expresarle sus sentimientos. Mientras tomaba un baño tras regresar de clases, una chica desnuda se aparece frente a él. Ella se presenta como Lala, una alienígena que proviene del planeta Deviluke, donde es la heredera al trono. Su padre la busca para que regrese allí y continúe con sus audiencias para buscar a la persona con quien contraerá matrimonio, y será el rey del universo, algo que ella no desea hacer, por lo que huyó a la Tierra. Al día siguiente, mientras Rito se dirigía a la escuela, se cruza con Haruna y al declararle sus sentimientos se presenta frente a él Lala, aceptando la proposición. Haruna al ver esto lo malinterpreta y cree que Rito efectivamente se le confesó a Lala. Desde ese momento Ritodeberá defenderse de los pretendientes extraterrestres y del mismo padre de Lala, ya que de no aceptar a su hija después de declararle sus sentimientos (aunque fue a la persona equivocada), destruirá el planeta. Más adelante en la historia sus sentimientos se vuelven más confusos ya que sigue enamorado de Haruna pero también ha comenzado a tomarle afecto a Lala.
En To Love-Ru Darkness, hay un gran cambio en cuanto a la trama ya que Lala y Haruna quedan en segundo plano, mientras Konjiki no Yami, Momo y Mea pasan a ser las nuevas protagonistas de la historia; y el tema principal es la aparición de un alien cuyo objetivo es que Konjiki no Yami vuelva a ser el asesino despiadado que alguna vez fue. Para ello, envía a Kurosaki Mea, otra asesina con la misma habilidad de transformación y quien se declara hermana menor de Yami. Mientras tanto, Momo está obsesionada con crear un harén para Rito de quien también está enamorada. En este harén pretende incluir a Lala, Nana, Haruna, Yui, Rin, Run, Kyoko, Saki, Mikan e incluso a Yami y cuanta chica sea cercana a Rito. Es durante la ejecución de su plan del harén que descubren los objetivos de Mea y su amo, y en el prólogo de esta nueva serie donde se enlazan To-Love-Ru y To Love Ru-Darkness. En Darkness, aparecen algunos nuevos personajes todos relacionados con Yami, como Mea Kurosaki, Némesis y la doctora Tearjū Lunatique, creadora de Yami.